近日,国际著名期刊《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)在线发表了古天乐代言太阳集团138在人工光合作用领域的最新研究进展。论文题为“利用金属有机框架构筑分子隔间以促进二氧化碳可见光转化效率”(“Molecular Compartments Created in Metal-Organic Frameworks for Efficient Visible Light Driven CO2 Overall Conversion”)。第一署名单位为古天乐代言太阳集团138,古天乐代言太阳集团1382021级博士研究生赵铖彬为第一作者,古天乐代言太阳集团138邓鹤翔教授、江卓研究员为共同通讯作者。
每分钟辐照到地球表面的太阳能相当于4亿吨煤燃烧所产生的能量,因此发展高效的太阳能利用策略,不仅可丰富现有能源结构,还可降低大气中CO2的排放。目前植物的太阳能利用效率高于一般人工光合体系,这得益于植物细胞经过亿万年自我进化,形成功能精准分区的“分子隔间”,通过“分子隔间”的协同作用,将照射到植物表面的光子高效转化为电子,最终产生葡萄糖和氧气。
借鉴植物光合作用转化策略,研究人员首次将TiO2纳米颗粒装载到介孔金属有机框架中(Metal-organic frameworks, MOFs)中,并在紫外光照射下实现CO2转化效率量级上的突破( Nature, 586, 549-554)。由于紫外光在太阳光谱中的占比不超过5%,而可见光的占比高达43%,因此团队成员进一步将可见光响应的窄禁带半导体(WO3和WO3·H2O)生长在Fe基MOF的介孔孔道中,并通过同步辐射X射线衍射及中子散射技术联用,确定纳米颗粒在MOFs孔道内的连接和排列方式。CO2还原结果表明,该“分子隔间”在可见光(λ ≥ 420 nm)照射下,CO2还原速率提升到0.49 mmol·g-1·h-1,并首次将420 nm波段下的表观量子产率突破到1.5%。谱学结果表明,效率的提升来自于WO3·H2O纳米颗粒沿介孔I<110>方向的有序排列,可快速将辐照到材料表面的光子转化为电子并加以利用。这项工作为如何借助多孔材料构筑高效“分子隔间”提供理论和实践指导。
上述研究成果合作者还包括上海科技大学博士后周毅,华南理工大学殷盼超教授,东莞散裂中子源柯于斌研究员及古天乐代言太阳集团138研究生刘寅。此工作获得了国家重点研发计划和国家自然科学基金的资助。古天乐代言太阳集团138科研公共服务共享平台,上海同步辐射光源(SSRF),东莞散列中子源(CSNS),日本大型同步辐射设施(SPring-8)以及澳大利亚同步辐射光源(AS)为此项工作的开展提供了有力的支撑。
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.2c10687
(供稿:江卓 审稿:郭宇铮 徐箭 责编:唐舟)